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一种汽车尾气用的催化剂的制备方法及其产品和应用 0 0

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申请进展

基本信息

申请人信息

代理人信息

摘要

法律状态

权利要求

说明书

专利申请流程有哪些步骤？

申请

申请号：指国家知识产权局受理一件专利申请时给予该专利申请的一个标示号码。唯一性原则。

申请日：提出专利申请之日。

2020-08-26

申请公布

申请公布指发明专利申请经初步审查合格后，自申请日（或优先权日）起18个月期满时的公布或根据申请人的请求提前进行的公布。

申请公布号：专利申请过程中，在尚未取得专利授权之前，国家专利局《专利公报》公开专利时的编号。

申请公布日：申请公开的日期，即在专利公报上予以公开的日期。

2020-12-04

授权

授权指对发明专利申请经实质审查没有发现驳回理由，授予发明专利权；或对实用新型或外观设计专利申请经初步审查没有发现驳回理由，授予实用新型专利权或外观设计专利权。

2021-05-07

预估到期

发明专利权的期限为二十年，实用新型专利权期限为十年，外观设计专利权期限为十五年，均自申请日起计算。专利届满后法律终止保护。

2040-08-26

基本信息

有效性	有效专利	专利类型	发明专利
申请号	CN202010867041.6	申请日	2020-08-26
公开/公告号	CN111939905B	公开/公告日	2021-05-07
授权日	2021-05-07	预估到期日	2040-08-26
申请年	2020年	公开/公告年	2021年
缴费截止日
分类号	B01J23/63 、B01J37/02 、B01D53/94 、B01D53/72 、B01D53/62 、B01D53/56	主分类号	B01J23/63
是否联合申请	独立申请	文献类型号	B
独权数量	1	从权数量	7
权利要求数量	8	非专利引证数量	1
引用专利数量	0	被引证专利数量	0
非专利引证	1、CN 101224424 A,2008.07.23CN 102188971 A,2011.09.21CN 110841623 A,2020.02.28CN 101081362 A,2007.12.05US 4274981 A,1981.06.23刘希尧.“氧化铝基表层镁铝尖晶石的研究III.Pd/MgAl204-Y-Al203上NO的吸附态及其与CO的反应”《.催化学报》.1994,第15卷(第1期),;
引用专利		被引证专利
专利权维持	2	专利申请国编码	CN
专利事件		事务标签	公开、实质审查、授权

申请人信息

申请人	湖南第一师范学院	第一申请人	湖南第一师范学院
专利权人	湖南第一师范学院	当前专利权人	湖南第一师范学院
发明人	何志坚	第一发明人	何志坚
地址	湖南省长沙市岳麓区枫林三路1015号	邮编	410000
申请人数量	1	发明人数量	1
申请人所在省	湖南省	申请人所在市	湖南省长沙市

代理人信息

代理机构

专利代理机构是经省专利管理局审核，国家知识产权局批准设立，可以接受委托人的委托，在委托权限范围内以委托人的名义办理专利申请或其他专利事务的服务机构。

长沙大珂知识产权代理事务所

代理人

专利代理师是代理他人进行专利申请和办理其他专利事务，取得一定资格的人。

伍志祥

摘要

本发明公开了一种汽车尾气用的催化剂的制备方法及其产品和应用。通过在堇青石蜂窝陶瓷基体上先负载含有镁改性的氧化铝，氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体和铝溶胶的涂层，然后负载贵金属钯，再负载含有镁改性的氧化铝，氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体和铝溶胶的涂层，再负载铑，通过上述方法涂覆可以有效避免了钯和铑的合金化，而且镁改性的氧化铝可以有效降低贵金属的负载量的同时由于镁的存在可以显著提高活性和抗硫性，通过采用氧化钐和氧化钇改性铈锆固溶体能够提高催化剂的储放氧性能和热稳定性，因而所述催化剂是用于汽车尾气处理的理想材料。

摘要附图
说明书附图：[0079]
说明书附图：[0086]

法律状态

序号	法律状态公告日	法律状态	法律状态信息
1	2021-05-07	授权
2	2020-12-04	实质审查的生效	IPC(主分类): B01J 23/63 专利申请号: 202010867041.6 申请日: 2020.08.26
3	2020-11-17	公开

权利要求

权利要求书是申请文件最核心的部分，是申请人向国家申请保护他的发明创造及划定保护范围的文件。

1.一种汽车尾气用的催化剂的制备方法，其特征在于：所述制备方法包括以下步骤：
(1)将直径为1mm的氧化铝颗粒浸于40～50mL含硝酸镁和尿素的混合水溶液中，于70～
85℃热处理20～26小时，过滤、洗涤，然后干燥，焙烧得到镁改性的氧化铝；
(2)按化学计量比称取一定量的硝酸铈、硝酸锆、硝酸钇和硝酸钐配成混合溶液，以氨水和碳酸铵的混合溶液为沉淀剂进行沉淀，其中氨水和碳酸铵的摩尔比为1:1，将沉淀剂滴加到上述溶液中，搅拌并保持pH为9～10，陈化20～24h，抽滤，滤饼用去离子水洗涤至pH＝
7，于100～120℃下干燥过夜，然后于500～600℃空气中焙烧4～6h得到氧化钐和的氧化钇改性的铈锆固溶体；所述氧化钐的质量分数为4～6wt％，所述氧化钇的质量分数为4～
6wt％，铈与锆的质量比为5:4～4：5；
(3)将步骤(1)中的镁改性的氧化铝、步骤(2)中的氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体、铝溶胶进行混合，然后加水进行研磨混合，控制总的固含量为40～50wt％，制成浆料A；
所述镁改性的氧化铝、所述氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体和所述铝溶胶的重量比为：30～40∶5～10∶2～4；
(4)将堇青石蜂窝陶瓷基体进入浆料A中，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第一涂层的产物B；
(5)步骤(4)中的产物B浸入到浓度为10～15wt％的钯盐溶液中5～15min，取出，进行干燥和焙烧得到产物C；
(6)将步骤(5)中的C再次浸入到浆料A中，取出，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第二涂层的产物D；
(7)将步骤(6)中的产物D浸入到浓度为4～8wt％的铑盐溶液中，浸渍时间为5～15min，取出，进行干燥和焙烧得到汽车尾气用的三效催化剂；其中钯和铑的总负载量为0.2～
0.4g/L，钯与铑的摩尔比为4～6:1，第一涂层和第二涂层的涂层量均为80～100g/L。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：在步骤(1)中，所述氧化铝与硝酸镁的摩尔比为15～20:1；所述尿素与硝酸镁的摩尔比为8～10:1；所述干燥为于110～140℃干燥
8～10小时；所述焙烧为于440～550℃焙烧4～8小时。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：在步骤(4)中，所述干燥为于80～120℃下干燥4～6h，所述焙烧为于450～650℃下焙烧3～5h。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：在步骤(5)中，所述干燥为于80～120℃下干燥2～4h，所述焙烧为于400～500℃下焙烧2～6h。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：在步骤(6)中，所述干燥为于80～120℃下干燥4～6h，所述焙烧为于450～650℃下焙烧3～5h。

6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：在步骤(7)中，所述干燥为于80～120℃下干燥2～4h，所述焙烧为于400～500℃下焙烧2～6h。

7.根据权利要求1‑6任意一项所述的制备方法制备的汽车尾气用的催化剂，其特征在于：钯和铑的总负载量为0.2～0.4g/L，钯与铑的摩尔比为4～6:1，第一涂层和第二涂层的涂层量均为80～100g/L。

8.根据权利要求7所述的催化剂的应用，其特征在于：将所述催化剂用于汽车尾气处理。

说明书

技术领域

[0001] 本发明涉及汽车尾气处理领域，尤其涉及一种汽车尾气用的催化剂的制备方法及其产品和应用。

背景技术

[0002] 众所周知，汽车尾气主要污染物是一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)和氮氧化物(NOx)三种成分。而且这些有毒有害气体的排放，不仅污染环境、诱发光化学烟雾从而引起二次污染、甚至引起酸雨、温室效应以及臭氧空洞效应，甚至威胁人的身体健康，甚至造成生命危险，因而如何降低上述物质的排放，是目前亟需解决的重要问题。

[0003] 利用催化技术加速汽车废气中的CO、HC和NOx的氧化还原反应，使大部分污染物转化为无害的CO2、H2O和N2，以达到净化的汽车尾气的目的，由于排放标准的日益严格化、仅依靠机内目前的催化剂以及无法满足现有阶段的需求，因而如何提供优异的催化剂能够高效去除上述物质仍具有巨大挑战。

[0004] 而铂族金属(Pt、Rh、Pd)是汽车尾气用催化剂的主要活性组分，三种贵金属中Pd催化剂对HC的氧化具有很好的活性，抗高温能力也较强，优于Pt和Rh，但抗中毒能力较差，尤其对SO2和铅Pb中毒比较敏感。贵金属铑Rh对氮氧化物NOx的还原活性较高，但在高温下易与Pd生成合金，使其催化活性大大降低。同时贵金属资源匮乏，而且贵金属价格也在节节攀升，因此，面对贵金属资源供应乏力和高度需求的矛盾，如何实现在保证满足排放标准的情况下达到减少贵金属使用的目的。

[0005] 基于上述情况，急需开发一种新汽车尾气用的催化剂，具有优异的催化性能和具有高温抗性和水热稳定性，以及具有较高的活性组分利用率，仍是目前急需解决的技术问题。

发明内容

[0006] 本发明所要解决的技术问题在于针对上述现有技术中的不足，提供一种汽车尾气用的催化剂的制备方法及其产品和应用。本发明的催化剂通过在堇青石蜂窝陶瓷基体上先负载含有镁改性的氧化铝，氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体和铝溶胶的涂层，然后负载贵金属钯，再负载含有镁改性的氧化铝，氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体和铝溶胶的涂层，再负载铑，通过上述方法涂覆可以有效避免了钯和铑的合金化，提高了催化剂活性组分的利用率，而且镁改性的氧化铝可以有效降低贵金属的负载量的同时由于镁的存在可以显著提高活性和抗硫性，通过采用氧化钐和氧化钇改性铈锆固溶体能够提高催化剂的储放氧性能和热稳定性。

[0007] 本发明采用的以下的技术方案：

[0008] 一种汽车尾气用的催化剂的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：

[0009] (1)将直径为1mm的氧化铝颗粒浸于40～50mL含硝酸镁和尿素的混合水溶液中，于70～85℃热处理20～26小时，过滤、洗涤，然后干燥，焙烧得到镁改性的氧化铝；

[0010] (2)按化学计量比称取一定量的硝酸铈、硝酸锆、硝酸钇和硝酸钐配成混合溶液，以氨水和碳酸铵的混合溶液为沉淀剂进行沉淀，其中氨水和碳酸铵的摩尔比为1:1，将沉淀剂滴加到上述溶液中，搅拌并保持pH为9～10，陈化20～24h，抽滤，滤饼用去离子水洗涤至pH＝7，于100～120℃下干燥过夜，然后于500～600℃空气中焙烧4～6h得到氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体；

[0011] (3)将步骤(1)中的镁改性的氧化铝、步骤(2)中的氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体、铝溶胶进行混合，然后加水进行研磨混合，控制总的固含量为40～50wt％，制成浆料A；

[0012] (4)将堇青石蜂窝陶瓷基体进入浆料A中，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第一涂层的产物B；

[0013] (5)步骤(4)中的产物B浸入到浓度为10～15wt％的钯盐溶液中5～15min，取出，进行干燥和焙烧得到产物C；

[0014] (6)将步骤(5)中的C再次浸入到浆料A1中，取出，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第二涂层的产物D；

[0015] (7)将步骤(6)中的产物D浸入到浓度为4～8wt％的铑盐溶液中，浸渍时间为5～15min，取出，进行干燥和焙烧得到汽车尾气用的三效催化剂；其中钯和铑的总负载量为0.2～0.4g/L，钯与铑的摩尔比为4～6:1，第一涂层和第二涂层的涂层量均为80～100g/L。

[0016] 优选的，在步骤(1)中，所述氧化铝与硝酸镁的摩尔比为15～20:1；所述尿素与硝酸镁的摩尔比为8～10:1；所述干燥为于110～140℃干燥8～10小时；所述焙烧为于440～550℃焙烧4～8小时。

[0017] 优选的，在步骤(2)中，所述氧化钐的质量分数为4～6wt％，所述氧化钇的质量分数为4～6wt％，铈与锆的质量比为5:4～4：5。

[0018] 优选的，在步骤(3)中，所述镁改性的氧化铝、所述氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体和所述铝溶胶的重量比为：30～40∶5～10∶2～4。

[0019] 优选的，在步骤(4)中，所述干燥为于80～120℃下干燥4～6h，所述焙烧为于450～650℃下焙烧3～5h。

[0020] 优选的，在步骤(5)中，所述干燥为于80～120℃下干燥2～4h，所述焙烧为于400～500℃下焙烧2～6h。

[0021] 优选的，在步骤(6)中，所述干燥为于80～120℃下干燥4～6h，所述焙烧为于450～650℃下焙烧3～5h。

[0022] 优选的，在步骤(7)中，所述干燥为于80～120℃下干燥2～4h，所述焙烧为于400～500℃下焙烧2～6h。

[0023] 本发明的另一个技术方案是，基于上述制备方法制备的汽车尾气用的催化剂，优选的，钯和铑的总负载量为0.2～0.4g/L，钯与铑的摩尔比为4～6:1，第一涂层和第二涂层的涂层量均为80～100g/L。

[0024] 本发明的另一个技术方案是，基于上述催化剂的应用，优选的，将所述催化剂用于汽车尾气处理。

[0025] 采用本发明所提供的一种汽车尾气用的催化剂的制备方法及其产品和应用，有如下的技术效果：

[0026] (1)通过在含有尿素的水溶液中引入硝酸镁，由于镁的存在，其能够促催化活性的提高的同时还能够提高抗硫性。而且镁在氧化铝表面结构生成类水滑石结构，使其表面具有优异的网格结构，有利于活性组分的负载和分散，提高了催化性能的同时可以降低催化剂的负载量。

[0027] (2)通过钐和钇改性的铈锆固溶体，利用钐和钇的协同作用显著提高了储放氧性能，而且提高了材料的抗老化性能，降低起燃温度，同时提高了催化活性。

[0028] (3)本申请将贵金属钯负载在催化剂的第一层上，而铑负载于催化剂的第二层上，使活性组份分层分布，发挥不同的作用，既可以满足催化剂的抗高温老化性能，又能够提高稀燃条件下对氮氧化物的催化还原能力，降低催化剂的起燃温度，从而大大提高活性组份的利用率。

[0029] 综上所述，本发明制备的一种汽车尾气用的催化剂，其性能优异，对汽车尾气具有优异的处理能力，是用于汽车尾气处理的理想材料。

实施方案

[0030] 为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。通常在所示的本发明实施例的组件可以通过各种不同的配置来布置和设计。因此，以下对本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

[0031] 实施例1

[0032] 一种汽车尾气用的催化剂的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：

[0033] (1)将直径为1mm的氧化铝颗粒浸于45mL含硝酸镁和尿素的混合水溶液中，于80℃热处理24小时，过滤、洗涤，然后干燥，焙烧得到镁改性的氧化铝；所述氧化铝与硝酸镁的摩尔比为18:1；所述尿素与硝酸镁的摩尔比为9:1；所述干燥为于120℃干燥9小时；所述焙烧为于500℃焙烧6小时；

[0034] (2)按化学计量比称取一定量的硝酸铈、硝酸锆、硝酸钇和硝酸钐配成混合溶液，以氨水和碳酸铵的混合溶液为沉淀剂进行沉淀，其中氨水和碳酸铵的摩尔比为1:1，将沉淀剂滴加到上述溶液中，搅拌并保持pH为10，陈化22h，抽滤，滤饼用去离子水洗涤至pH＝7，于110℃下干燥过夜，然后于550℃空气中焙烧5h得到氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体；所述氧化钐的质量分数为5wt％，所述氧化钇的质量分数为5wt％，铈与锆的质量比为1:1；

[0035] (3)将步骤(1)中的镁改性的氧化铝、步骤(2)中的氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体、铝溶胶进行混合，然后加水进行研磨混合，控制总的固含量为45wt％，制成浆料A；所述镁改性的氧化铝、所述氧化钐和的氧化钇改性的铈锆固溶体和所述铝溶胶的重量比为：35∶8∶3；

[0036] (4)将堇青石蜂窝陶瓷基体进入浆料A中，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第一涂层的产物B；所述干燥为于100℃下干燥5h，所述焙烧为于600℃下焙烧4h；

[0037] (5)步骤(4)中的产物B浸入到浓度为13wt％的钯盐溶液中10min，取出，进行干燥和焙烧得到产物C；所述干燥为于100℃下干燥3h，所述焙烧为于450℃下焙烧4h；

[0038] (6)将步骤(5)中的C再次浸入到浆料A1中，取出，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第二涂层的产物D；所述干燥为于100℃下干燥5h，所述焙烧为于600℃下焙烧4h；

[0039] (7)将步骤(6)中的产物D浸入到浓度为6wt％的铑盐溶液中，浸渍时间为5min，取出，进行干燥和焙烧得到汽车尾气用的三效催化剂；其中钯和铑的总负载量为0.3g/L，钯与铑的摩尔比为5:1，第一涂层和第二涂层的涂层量均为90g/L；在步骤(7)中，所述干燥为于100℃下干燥3h，所述焙烧为于450℃下焙烧4h。

[0040] 实施例2

[0041] 一种汽车尾气用的催化剂的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：

[0042] (1)将直径为1mm的氧化铝颗粒浸于50mL含硝酸镁和尿素的混合水溶液中，于85℃热处理20小时，过滤、洗涤，然后干燥，焙烧得到镁改性的氧化铝；所述氧化铝与硝酸镁的摩尔比为20:1；所述尿素与硝酸镁的摩尔比为8:1；所述干燥为于140℃干燥8小时；所述焙烧为于550℃焙烧4小时；

[0043] (2)按化学计量比称取一定量的硝酸铈、硝酸锆、硝酸钇和硝酸钐配成混合溶液，以氨水和碳酸铵的混合溶液为沉淀剂进行沉淀，其中氨水和碳酸铵的摩尔比为1:1，将沉淀剂滴加到上述溶液中，搅拌并保持pH为9，陈化24h，抽滤，滤饼用去离子水洗涤至pH＝7，于120℃下干燥过夜，然后于600℃空气中焙烧4h得到氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体；所述氧化钐的质量分数为6wt％，所述氧化钇的质量分数为4wt％，铈与锆的质量比为5:4；

[0044] (3)将步骤(1)中的镁改性的氧化铝、步骤(2)中的氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体、铝溶胶进行混合，然后加水进行研磨混合，控制总的固含量为40～50wt％，制成浆料A；所述镁改性的氧化铝、所述氧化钐和的氧化钇改性的铈锆固溶体和所述铝溶胶的重量比为：40∶5∶4；

[0045] (4)将堇青石蜂窝陶瓷基体进入浆料A中，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第一涂层的产物B；所述干燥为于120℃下干燥4h，所述焙烧为于650℃下焙烧3h；

[0046] (5)步骤(4)中的产物B浸入到浓度为15wt％的钯盐溶液中5min，取出，进行干燥和焙烧得到产物C；所述干燥为于120℃下干燥2h，所述焙烧为于500℃下焙烧2h；

[0047] (6)将步骤(5)中的C再次浸入到浆料A1中，取出，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第二涂层的产物D；所述干燥为于120℃下干燥6h，所述焙烧为于650℃下焙烧3h；

[0048] (7)将步骤(6)中的产物D浸入到浓度为4wt％的铑盐溶液中，浸渍时间为5min，取出，进行干燥和焙烧得到汽车尾气用的三效催化剂；其中钯和铑的总负载量为0.4g/L，钯与铑的摩尔比为6:1，第一涂层和第二涂层的涂层量均为100g/L；在步骤(7)中，所述干燥为于120℃下干燥4h，所述焙烧为于500℃下焙烧2h。

[0049] 实施例3

[0050] 一种汽车尾气用的催化剂的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：

[0051] (1)将直径为1mm的氧化铝颗粒浸于40mL含硝酸镁和尿素的混合水溶液中，于70℃热处理26小时，过滤、洗涤，然后干燥，焙烧得到镁改性的氧化铝；所述氧化铝与硝酸镁的摩尔比为15:1；所述尿素与硝酸镁的摩尔比为10:1；所述干燥为于110℃干燥10小时；所述焙烧为于440℃焙烧8小时；

[0052] (2)按化学计量比称取一定量的硝酸铈、硝酸锆、硝酸钇和硝酸钐配成混合溶液，以氨水和碳酸铵的混合溶液为沉淀剂进行沉淀，其中氨水和碳酸铵的摩尔比为1:1，将沉淀剂滴加到上述溶液中，搅拌并保持pH为10，陈化20h，抽滤，滤饼用去离子水洗涤至pH＝7，于100℃下干燥过夜，然后于500℃空气中焙烧6h得到氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体；所述氧化钐的质量分数为4wt％，所述氧化钇的质量分数为6wt％，铈与锆的质量比为4：5；

[0053] (3)将步骤(1)中的镁改性的氧化铝、步骤(2)中的氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体、铝溶胶进行混合，然后加水进行研磨混合，控制总的固含量为40wt％，制成浆料A；所述镁改性的氧化铝、所述氧化钐和的氧化钇改性的铈锆固溶体和所述铝溶胶的重量比为：30∶10∶2；

[0054] (4)将堇青石蜂窝陶瓷基体进入浆料A中，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第一涂层的产物B；所述干燥为于80℃下干燥6h，所述焙烧为于450℃下焙烧5h；

[0055] (5)步骤(4)中的产物B浸入到浓度为10wt％的钯盐溶液中15min，取出，进行干燥和焙烧得到产物C；所述干燥为于80℃下干燥4h，所述焙烧为于400℃下焙烧6h；

[0056] (6)将步骤(5)中的C再次浸入到浆料A1中，取出，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第二涂层的产物D；所述干燥为于80℃下干燥6h，所述焙烧为于450℃下焙烧5h；

[0057] (7)将步骤(6)中的产物D浸入到浓度为8wt％的铑盐溶液中，浸渍时间为5min，取出，进行干燥和焙烧得到汽车尾气用的三效催化剂；其中钯和铑的总负载量为0.2g/L，钯与铑的摩尔比为4:1，第一涂层和第二涂层的涂层量均为80g/L；在步骤(7)中，所述干燥为于80℃下干燥4h，所述焙烧为于400℃下焙烧6h。

[0058] 对比例1

[0059] 不进行镁改性，其它制备过程和条件与实施例1相同。

[0060] 对比例2

[0061] 将直径为1mm的氧化铝颗粒浸于40mL含硝酸镁的混合水溶液中，于70℃热处理26小时，过滤、洗涤，然后干燥，焙烧得到镁改性的氧化铝；所述氧化铝与硝酸镁的摩尔比为15:1；所述尿素与硝酸镁的摩尔比为10:1；所述干燥为于110℃干燥10小时；所述焙烧为于
440℃焙烧8小时。其它步骤和条件与实施例1相同。

[0062] 对比例3

[0063] 仅制备氧化钐改性的铈锆固溶体，其中氧化钐的质量分数为10wt％；其它制备步骤和条件与实施例1相同。

[0064] 对比例4

[0065] 仅制备氧化钇改性的铈锆固溶体，其中氧化钇的质量分数为10wt％；其它制备步骤和条件与实施例1相同。

[0066] 对比例5

[0067] 铈锆固溶体不进行改性，其它制备步骤和条件与实施例1相同。

[0068] 对比例6

[0069] 一种汽车尾气用的催化剂的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：

[0070] (1)将直径为1mm的氧化铝颗粒浸于45mL含硝酸镁和尿素的混合水溶液中，于80℃热处理24小时，过滤、洗涤，然后干燥，焙烧得到镁改性的氧化铝；所述氧化铝与硝酸镁的摩尔比为18:1；所述尿素与硝酸镁的摩尔比为9:1；所述干燥为于120℃干燥9小时；所述焙烧为于500℃焙烧6小时；

[0071] (2)按化学计量比称取一定量的硝酸铈、硝酸锆、硝酸钇和硝酸钐配成混合溶液，以氨水和碳酸铵的混合溶液为沉淀剂进行沉淀，其中氨水和碳酸铵的摩尔比为1:1，将沉淀剂滴加到上述溶液中，搅拌并保持pH为10，陈化22h，抽滤，滤饼用去离子水洗涤至pH＝7，于110℃下干燥过夜，然后于550℃空气中焙烧5h得到氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体；所述氧化钐的质量分数为5wt％，所述氧化钇的质量分数为5wt％，铈与锆的质量比为1:1；

[0072] (3)将步骤(1)中的镁改性的氧化铝、步骤(2)中的氧化钐和氧化钇改性的铈锆固溶体、铝溶胶进行混合，然后加水进行研磨混合，控制总的固含量为45wt％，制成浆料A；所述镁改性的氧化铝、所述氧化钐和的氧化钇改性的铈锆固溶体和所述铝溶胶的重量比为：35∶8∶3；

[0073] (4)将堇青石蜂窝陶瓷基体进入浆料A中，吹尽残留浆料，进行干燥和焙烧，得到负载第一涂层的产物B；所述干燥为于100℃下干燥5h，所述焙烧为于600℃下焙烧4h；

[0074] (5)步骤(4)中的产物B浸入到浓度为13wt％钯盐和3wt％铑盐溶液中10min，取出，进行干燥和焙烧得到产物C；所述干燥为于100℃下干燥3h，所述焙烧为于450℃下焙烧4h；其中钯和铑的总负载量为0.3g/L，钯与铑的摩尔比为5:1，其中涂层量为180g/L。

[0075] 将实施例1‑3和对比例1‑6的三效催化剂用于汽车尾气处理。具体方法如下：

[0076] 以模拟汽车尾气为反应气氛，取200mg，颗粒尺寸为50目的催化剂装入固定床反应器中，所述汽车尾气的组成为1.6％CO、0.3％H2、600ppm HC(C3H8/C3H6＝2:1)，800ppm NO，‑1 ‑11.5％O2，200ppm SO2，N2为平衡气，反应空速为400L·h ·gcat ，具体测试结果表1，其中采用T50和T90表示起燃温度和完全转化温度。

[0077] 表1三效催化剂对CO、HC和NO的T50和T90温度

[0078]

[0079] 通过实施例1和对比例1‑6的对比例可以看出，采用本发明的三效催化剂具有优异的催化性能，对汽车尾气具有很好的去除能力，是用于汽车尾气处理的理想材料。

[0080] 实施例4

[0081] 将实施例1的催化剂于1050℃下，在水蒸气与空气的混合气中老化5h，其中水蒸气的体积含量为10％，制成老化的汽车尾气用的催化剂。

[0082] 将实施例4的催化剂用于汽车尾气处理。具体方法如下：

[0083] 以模拟汽车尾气为反应气氛，取200mg，颗粒尺寸为50目的催化剂装入固定床反应器中，所述汽车尾气的组成为1.6％CO、0.3％H2、600ppm HC(C3H8/C3H6＝2:1)，800ppm NO，‑1 ‑11.5％O2，200ppm SO2，N2为平衡气，反应空速为400L·h ·gcat ，具体测试结果表1，其中采用T50和T90表示起燃温度和完全转化温度。

[0084] 表2三效催化剂对CO、HC和NO的T50和T90温度

[0085]

[0086] 通过上述数据可以发现，本申请的催化剂具有优异的抗老化性能，而且通过于含水蒸气的气氛下处理能够提高汽车尾气用的催化剂的催化性能。

[0087] 以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明保护的范围之内。

1一种催化剂及其制备方法 2脱氢催化剂及其制备方法 3一种甲烷化催化剂的制备方法 4NiO/ZrO2纳米复合光催化剂的制备方法及催化剂的应用 5一种制备光催化剂氧化铜的方法 6一种粉煤灰基催化裂解催化剂及其制备方法 7一种挥发性有机物催化燃烧催化剂的制备方法 8一种用于催化甘油制备甘油磷酸酯的催化剂及其制备方法 9一种石油提炼催化剂制备装置 10Pt基脱氢催化剂及其制备方法