一种石墨烯共价接枝的氨基苯三联吡啶-铁配合物在芬顿体系中降解有机污染物中的应用   0    0

本发明涉及一种石墨烯共价接枝的氨基苯三联吡啶‑铁配合物在芬顿体系中降解有机污染物中的应用，属于高级氧化水处理技术领域。本发明以铁配合物作为芬顿试剂，以石墨烯作为芬顿试剂的载体，通过酰胺键将石墨烯与铁配合物连接，使得铁离子能够牢牢固载于石墨烯表面，有效克服铁离子流失和二次污染的问题。同时，石墨烯较高的电子转移效率和较大的比表面积能够协同芬顿试剂发挥更高的有机污染物的降解能力。本发明的石墨烯共价接枝的氨基苯三联吡啶‑铁配合物在芬顿体系降解罗丹明B时，在pH为4的条件下，60min对100mg/L罗丹明B的降解率接近100%，且经5次循环后，降解率并未下降，显示出较高的降解效率和良好的稳定性，具有较好的应用前景。

1.一种石墨烯共价接枝的氨基苯三联吡啶‑铁配合物在芬顿体系中降解有机污染物中的应用，其特征在于，将所述石墨烯共价接枝的氨基苯三联吡啶‑铁配合物加入到含有机污染物的水中，调节体系的pH为3‑6，加入适量的H2O2，于25‑40℃震荡反应，进行有机污染物的降解；所述石墨烯共价接枝的氨基苯三联吡啶‑铁配合物是以石墨烯作为载体，氨基苯三联吡啶‑铁配合物作为芬顿试剂，石墨烯与配合物间通过共价键连接，金属铁占催化剂的质量分数为5‑10wt%；所述的石墨烯共价接枝的氨基苯三联吡啶‑铁配合物的制备方法，其特征在于，包括如下的制备步骤：
（1）将氧化石墨烯（GO）分散于二氯甲烷中，超声分散0.5‑1h，在超声辅助条件下逐滴滴加5‑10倍GO质量的氯化亚砜，通Ar气保护加热回流，反应温度40‑60℃，反应时间12‑20h，旋转蒸发除去多余的反应物和溶剂，得到酰氯化的氧化石墨烯；
（2）将硫酸亚铁溶于50‑200ml水中，搅拌溶解，加入氨基苯三联吡啶配体，硫酸亚铁与配体的摩尔比为1:1，磁力搅拌1‑3h获得均相混合物，将上述混合物转移入带聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中，升温至120‑140℃反应24‑48h，待反应结束后，自然冷却至室温，过滤，洗涤得到氨基苯三联吡啶‑铁配合物；
（3）将步骤（2）制备得到的氨基苯三联吡啶‑铁配合物溶于二氯甲烷中，加入步骤（1）制备得到的酰氯化的氧化石墨烯，所述氨基苯三联吡啶‑铁配合物与GO的质量比为1:0.3‑3，滴加少量DMF作为催化剂，于80‑120℃反应20‑48h，离心分离，得到石墨烯共价接枝的氨基苯三联吡啶‑铁配合物芬顿催化剂。

2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述有机污染物的浓度为10‑200mg/L，所述石墨烯共价接枝的氨基苯三联吡啶‑铁配合物的加入量为1mg:5‑40ml，H2O2的加入量为1:
20‑100ml。

3.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述石墨烯与配合物通过酰胺键连接。

4.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述步骤（1）中的反应温度为50‑60℃，反应时间为18‑20h；所述步骤（3）中的反应温度为100‑120℃，反应时间为40‑48h。