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一种微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统及方法 0 0

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申请进展

基本信息

申请人信息

代理人信息

摘要

法律状态

权利要求

说明书

专利申请流程有哪些步骤？

申请

申请号：指国家知识产权局受理一件专利申请时给予该专利申请的一个标示号码。唯一性原则。

申请日：提出专利申请之日。

2017-09-30

申请公布

申请公布指发明专利申请经初步审查合格后，自申请日（或优先权日）起18个月期满时的公布或根据申请人的请求提前进行的公布。

申请公布号：专利申请过程中，在尚未取得专利授权之前，国家专利局《专利公报》公开专利时的编号。

申请公布日：申请公开的日期，即在专利公报上予以公开的日期。

2018-02-16

授权

授权指对发明专利申请经实质审查没有发现驳回理由，授予发明专利权；或对实用新型或外观设计专利申请经初步审查没有发现驳回理由，授予实用新型专利权或外观设计专利权。

2019-12-31

预估到期

发明专利权的期限为二十年，实用新型专利权期限为十年，外观设计专利权期限为十五年，均自申请日起计算。专利届满后法律终止保护。

2037-09-30

基本信息

有效性	有效专利	专利类型	发明专利
申请号	CN201710914004.4	申请日	2017-09-30
公开/公告号	CN107617335B	公开/公告日	2019-12-31
授权日	2019-12-31	预估到期日	2037-09-30
申请年	2017年	公开/公告年	2019年
缴费截止日
分类号	B01D53/86 、B01D53/52 、C05C3/00 、C01C1/242	主分类号	B01D53/86
是否联合申请	独立申请	文献类型号	B
独权数量	1	从权数量	6
权利要求数量	7	非专利引证数量	0
引用专利数量	4	被引证专利数量	0
非专利引证
引用专利	CN203725007U、CN104857825A、CN104923061A、CN104923072A	被引证专利
专利权维持	3	专利申请国编码	CN
专利事件		事务标签	公开、实质审查、授权

申请人信息

申请人	江苏大学	第一申请人	江苏大学
专利权人	江苏大学	当前专利权人	江苏大学
发明人	刘杨先、王燕、王智化、张军、赵亮	第一发明人	刘杨先
地址	江苏省镇江市京口区学府路301号	邮编	212013
申请人数量	1	发明人数量	5
申请人所在省	江苏省	申请人所在市	江苏省镇江市

代理人信息

代理机构

专利代理机构是经省专利管理局审核，国家知识产权局批准设立，可以接受委托人的委托，在委托权限范围内以委托人的名义办理专利申请或其他专利事务的服务机构。

代理人

专利代理师是代理他人进行专利申请和办理其他专利事务，取得一定资格的人。

摘要

本发明提供了一种微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统及方法，来自排放源的含硫化氢的烟气经除尘冷却后，采用臭氧在烟道中预先氧化一部分硫化氢为气态硫酸。微波激发可磁性分离催化剂在微波喷雾反应器中活化过氧化物产生羟基和硫酸根自由基将余下的硫化氢氧化为气态硫酸。产生的气态硫酸被尾部的喷淋塔洗涤吸收后产生硫酸溶液。在喷淋塔中产生的硫酸溶液首先进入催化剂磁力分离塔中进行磁力分离回收再生。硫酸溶液进入中和塔产生硫酸铵溶液，最后进入蒸发结晶分离塔。采用高温烟气余热利用系统蒸发结晶后获得固态硫酸铵肥料。该系统能够实现硫化氢的100％脱除，且脱除过程无二次污染，具有广阔的市场应用前景。

摘要附图
说明书附图：图1
说明书附图：图2
说明书附图：图3
说明书附图：图4

法律状态

序号	法律状态公告日	法律状态	法律状态信息
1	2019-12-31	授权
2	2018-02-16	实质审查的生效	IPC(主分类): B01D 53/86 专利申请号: 201710914004.4 申请日: 2017.09.30
3	2018-01-23	公开

权利要求

权利要求书是申请文件最核心的部分，是申请人向国家申请保护他的发明创造及划定保护范围的文件。

1.一种微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统，其特征在于：主要包括依次装在烟道上的除尘器（1）﹑冷却器（2）﹑臭氧供应系统（13）﹑微波喷雾反应器（4）﹑喷淋塔（5）和风机（6），所述微波喷雾反应器（4）内部由石英玻璃隔板（16）分割成若干个微波磁控管（15）安装区和溶液喷雾反应区，所述微波磁控管（15）安装区内安装数个微波磁控管（15），所述溶液喷雾反应区内设置多个雾化喷嘴（14），所述雾化喷嘴（14）与溶液/催化剂补充塔（11）相连，所述雾化喷嘴（14）与溶液/催化剂补充塔（11）之间还设置有溶液泵（12）；每个溶液喷雾反应区均带有烟气出口和烟气入口，所述烟气入口和烟气出口分别经由烟气总入口、烟气总出口与烟道连通；每个微波磁控管（15）安装区均具有冷却空气入口﹑冷却空气出口，冷却空气入口﹑冷却空气出口分别与冷却空气总入口、冷却空气总出口连通；
所述微波喷雾反应器（4）的横向和纵向截面均为矩形，溶液喷雾反应区与微波磁控管（15）安装区依次间隔布置，多个溶液喷雾反应区为并联关系；
微波喷雾反应器（4）的总宽度W位于0.2m-10m之间；微波喷雾反应器（4）的总长度L位于
0.2m-9m之间；微波喷雾反应器（4）的总高度H位于0.2m-9m之间；
所述喷淋塔（5）还依次与催化剂磁力分离塔（7）﹑汞分离塔（8）﹑中和塔（9）﹑蒸发结晶分离塔（10）相连，所述除尘器（1）与冷却器（2）之间的烟道上设置烟气余热利用旁通管路（3）引流部分烟气，利用烟气的余热为蒸发结晶分离塔（10）提供热量；所述催化剂磁力分离塔（7）还与溶液/催化剂补充塔（11）相连。

2.根据权利要求1所述的微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统，其特征在于：
每个溶液喷雾反应区的宽度b位于0.1m-1.5m之间；微波磁控管（15）之间的横向间距a在
0.1m-1.2m之间；雾化喷嘴（14）的横向布置间距为2a，纵向布置间距为1.5a。

3.根据权利要求1所述的微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统，其特征在于：
臭氧添加口与微波喷雾反应器（4）之间的距离J为0.1m-8m。

4.微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化方法，基于权利要求1所述的微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统完成，其特征在于，包括以下步骤：
步骤1：首先将来自排放源的含硫化氢的烟气经除尘冷却后，采用臭氧在烟道中预先氧化一部分硫化氢为气态硫酸；
步骤2：烟道注入的过氧化物、催化剂，微波激发可磁性分离催化剂在微波喷雾反应器（4）中活化过氧化物产生的羟基和硫酸根自由基将余下的硫化氢氧化为气态硫酸；
步骤3：产生的气态硫酸被尾部的喷淋塔（5）洗涤吸收后产生硫酸溶液，在喷淋塔（5）中产生的硫酸溶液首先进入催化剂磁力分离塔（7）中进行磁力分离回收再生；
步骤4：硫酸溶液进入中和塔（9）产生硫酸铵溶液，最后进入蒸发结晶分离塔（10），采用高温烟气余热利用系统蒸发结晶后获得固态硫酸铵肥料。

5.根据权利要求4所述的微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化方法，其特征在于：
臭氧的投加浓度在40ppm-600ppm之间；微波喷雾反应器（4）内的温度控制在30-250℃，过氧化物溶液与烟气的有效液气比为0.1-5.0L/m3，过氧化物的有效浓度为0.01mol/L-2.0mol/L之间，溶液的pH位于0.2-10.8之间，雾化喷嘴（14）喷出的雾化液滴粒径不大于100微米，微
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波喷雾反应器（4）内的微波辐射功率密度为20 W/m- 1600 W/m ，微波辐射功率密度是指微波喷雾反应器（4）内微波的输出功率与反应器空塔体积的比值，单位为瓦/立方米。

6.根据权利要求4所述的微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化方法，其特征在于：
可磁性分离催化剂的投加量按微波喷雾反应器（4）体积的每立方米投加0.2-8kg，烟气中硫化氢的含量不高于20000mg/m3。

7.根据权利要求4所述的微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化方法，其特征在于：
所述的可磁性分离催化剂包括三氧化二铁（Fe2O3）﹑四氧化三铁（Fe3O4）﹑以及铁与铜﹑钴﹑锰﹑锌构成的复合金属氧化物；所述的过氧化物是双氧水﹑过硫酸铵﹑过一硫酸氢钾复合盐﹑过硫酸钠和过硫酸钾中的一种或两种以上的混合。

说明书

技术领域

[0001] 本发明涉及。本发明涉及烟气净化领域，具体涉及一种基于臭氧﹑羟基和硫酸根自由基高级氧化的烟气中硫化氢净化的系统及方法。

背景技术

[0002] 硫化氢(H2S)是一种高刺激性的剧毒气体。在有氧和湿热条件下，硫化氢不仅会引起设备腐蚀和催化剂中毒，还会严重威胁人身安全。随着经济的快速发展和人们环保意识的提高，工业废气中硫化氢脱除问题越来越受到人们的关注。同时国家也制定了相应的法律法规对硫化氢的排放作了严格的限制。研究开发硫化氢的高效脱除技术已成为世界各国科技人员关注的热点问题。在过去的几十年中，国内外研究人员对废气中硫化氢脱除问题作了大量的研究并开发了许多硫化氢脱除方法。按照脱除过程的干湿形态，废气中硫化氢的脱除方法大体可分为干法和湿法两大类。干法是利用硫化氢的还原性和可燃性，以固定氧化剂或吸收剂来脱硫或直接燃烧。该方法包括克劳斯法、不可再生的固定床吸附法、膜分离法、分子筛法、变压吸附(PSA)法、低温分离法等。所用脱硫剂、催化剂主要有活性炭、氧化铁、氧化锌、二氧化锰及铝矾土等，一般可回收硫磺、二氧化硫、硫酸和硫酸盐等资源。干法脱除工艺效率较高、但存在设备投资大、脱硫剂需间歇再生和硫容量低等不足，一般适于气体的精细脱硫。克劳斯法虽然可以用于高浓度硫化氢的脱除，但存在脱除效率差等不足。

[0003] 湿法脱除技术按照脱除机理可以分为化学吸收法、物理吸收法、物理化学吸收法和湿式氧化法。化学吸收法是利用硫化氢与化学溶剂之间发生的可逆反应来脱除硫化氢。常用方法包括胺法、热碳酸盐法和氨法等。物理吸收法是利用不同组分在特定溶剂中溶解度差异而脱除硫化氢，然后通过降压闪蒸等措施析出硫化氢而再生吸收剂。常用的物理溶剂法包括低温甲醇法、聚乙二醇二甲醚法、N-甲基吡咯烷酮法等。物理化学吸收法是将物理溶剂和化学溶剂混合，使其兼有两种溶剂的特性，其典型代表为砜胺法。湿式氧化法是指采用氧化剂将硫化氢氧化为单质硫或硫酸溶液进行回收。根据氧化机理的不同，湿式氧化法主要可分为以铁基、钒基等为代表的催化氧化法和以双氧水、高锰酸钾等为代表的直接氧化法。目前，硫化氢湿法脱除工艺也存在很多问题，例如新合成的各种有机吸收剂或氧化剂价格高﹑性能不稳定﹑甚至还具有毒性。高锰酸钾等氧化剂反应过程会产生复杂的副产物，导致产物利用困难。双氧水等氧化剂虽然洁净环保，但氧化效率低，导致脱除过程无法满足日益严格的环保要求。

[0004] 中国专利(ZL201210075896.0)提出了双氧水氧化吸收和尾部膜分离的硫化氢脱除方法和工艺，但该方法所用的双氧水吸收剂氧化能力差﹑脱除效率低，只能脱除低浓度硫化氢，且尾部的膜容易被双氧水腐蚀，导致系统运行费用高﹑系统可靠性差。

[0005] 中国专利(ZL 201310490922.0)提出了一种利用碳酸钠吸收硫化氢，并用氧气再生的脱除方法和工艺，但该方法工艺复杂，且反应产生的含有杂质的碳酸氢钠副产物无法回收再利用。中国专利(ZL201210410079.6)提出了一种利用铁系脱除剂催化分解硫化氢的方法及工艺，但该方法提出的脱除剂制备方法非常复杂，吸收剂稳定性不高。中国专利(ZL201310648205.6)提出了一种利用离子液体捕获硫化氢的方法，但该方法使用的离子液体合成方法非常复杂，应用成本高，吸收剂性能不稳定，且产物分离困难。

[0006] 中国专利(ZL201510191673.4)提出了一种基于光催化喷淋的硫化氢脱除方法，但该专利与本发明最大的区别在于它采用了紫外光作为激发源。但我们都知道，紫外光在水中和固体中的穿透距离极短。有相关报道表明，即使是在纯净水中，254nm短波紫外光的有效传播距离也仅有几厘米，而紫外光只能在固体浅表面发生反应，这会导致脱除装置难以大型化。此外，实际燃煤烟气中存在颗粒物等杂质会严重阻碍紫外光的传递，进而影响光化学脱除系统的安全高效运行。因此，以上不足严重制约了光化学脱除系统的工业应用。

[0007] 综上所述，目前还没有一种稳定可靠﹑经济有效，且适合于中低浓度废气硫化氢脱除的工艺。因此，在完善现有脱除技术的同时，积极开发经济高效的新型废气硫化氢脱除技术具有重要理论意义和现实意义。

发明内容

[0008] 针对现有技术中存在不足，本发明提供了一种微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统及方法，利用能够有效穿透固体和液体的微波激发可磁性分离催化剂分解过氧化物产生强氧化性的羟基或硫酸根自由基，微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统能实现硫化氢的100％脱除率，能够满足国家新出台的燃煤锅炉和窑炉废气超净排放的要求，具有广阔的市场开发和应用前景。同时，本发明工艺简单，系统的运行可靠，应用成本较低。

[0009] 为实现以上目的，本发明采用的实施方案如下：

[0010] 一种微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统，其特征在于：主要包括依次装在烟道上的除尘器﹑冷却器﹑臭氧供应系统﹑微波喷雾反应器﹑喷淋塔和风机，所述微波喷雾反应器内部由石英玻璃隔板分割成若干个微波磁控管安装区和溶液喷雾反应区，所述微波磁控管安装区内安装数个微波磁控管，所述溶液喷雾反应区内设置多个雾化喷嘴，所述雾化喷嘴与溶液/催化剂补充塔相连，所述雾化喷嘴与溶液/催化剂补充塔之间还设置有溶液泵；每个溶液喷雾反应区均带有烟气出口和烟气入口，所述烟气入口和烟气出口分别经由烟气总入口、烟气总出口与烟道连通；每个微波磁控管安装区均具有冷却空气入口﹑冷却空气出口，冷却空气入口﹑冷却空气出口分别与冷却空气总入口、冷却空气总出口连通；

[0011] 所述喷淋塔还依次与催化剂磁力分离塔﹑汞分离塔﹑中和塔﹑蒸发结晶分离塔相连，所述除尘器与冷却器之间的烟道上设置烟气余热利用旁通管路引流部分烟气，利用烟气的余热为蒸发结晶分离塔提供热量；所述催化剂磁力分离塔还与溶液/催化剂补充塔相连。

[0012] 进一步地，所述微波喷雾反应器的横向和纵向截面均为矩形，溶液喷雾反应区与微波磁控管安装区依次间隔布置，多个溶液喷雾反应区为并联关系。

[0013] 进一步地，微波喷雾反应器的最佳总宽度W位于0.2m-10m之间；微波喷雾反应器的最佳总长度L位于0.2m-9m之间；微波喷雾反应器的最佳总高度H位于0.2m-9m之间。

[0014] 进一步地，每个溶液喷雾反应区的最佳宽度b位于0.1m-1.5m之间；微波磁控管之间的最佳横向间距a在0.1m-1.2m之间；雾化喷嘴的最佳横向布置间距为2a，纵向布置最佳间距为1.5a。

[0015] 进一步地，臭氧添加口与微波喷雾反应器之间的最佳距离J为0.1m-8m。

[0016] 微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化方法，其特征在于，包括以下步骤：

[0017] 步骤1：首先将来自排放源的含硫化氢的烟气经除尘冷却后，采用臭氧在烟道中预先氧化一部分硫化氢为气态硫酸；

[0018] 步骤2：烟道注入的过氧化物、催化剂，微波激发可磁性分离催化剂在微波喷雾反应器中活化过氧化物产生羟基和硫酸根自由基将余下的硫化氢氧化为气态硫酸；

[0019] 步骤3：产生的气态硫酸被尾部的喷淋塔洗涤吸收后产生硫酸溶液。在喷淋塔中产生的硫酸溶液首先进入催化剂磁力分离塔中进行磁力分离回收再生；

[0020] 步骤4：硫酸溶液进入中和塔产生硫酸铵溶液，最后进入蒸发结晶分离塔。采用高温烟气余热利用系统蒸发结晶后获得固态硫酸铵肥料。

[0021] 进一步地，臭氧的最佳投加浓度在40ppm-600ppm之间；微波喷雾反应器内的温度3
控制在30-250℃，过氧化物溶液与烟气的有效液气比为0.1-5.0L/m ，过氧化物的有效浓度为0.01mol/L-2.0mol/L之间，溶液的pH位于0.2-10.8之间，雾化喷嘴喷出的雾化液滴粒径不大于100微米，微波喷雾反应器内的微波辐射功率密度为20W/m3-1600W/m3，微波辐射功率密度是指微波喷雾反应器内微波的输出功率与反应器空塔体积的比值，单位为瓦/立方米。

[0022] 进一步地，可磁性分离催化剂的投加量按微波喷雾反应器体积的每立方米投加0.2-8kg，烟气中硫化氢的含量不高于20000mg/m3。

[0023] 进一步地，所述的可磁性分离催化剂包括三氧化二铁(Fe2O3)﹑四氧化三铁(Fe3O4)﹑以及铁与铜﹑钴﹑锰﹑锌构成的复合金属氧化物；所述的过氧化物是双氧水﹑过硫酸铵﹑过一硫酸氢钾复合盐﹑过硫酸钠和过硫酸钾中的一种或两种以上的混合。

[0024] 本发明的优点及显著效果：

[0025] 本发明所述微波活化脱除系统，与紫外光相比，微波能够有效穿透固体和液体，且微波在溶液中的穿透距离比紫外光长的多，微波活化自由基系统比紫外光活化系统的活化效果好。利用能够有效穿透固体和液体的微波激发可磁性分离催化剂分解过氧化物产生强氧化性的羟基或硫酸根自由基，微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统能实现硫化氢的100％脱除率，能够满足国家新出台的燃煤锅炉和窑炉废气超净排放的要求，具有广阔的市场开发和应用前景。此外，微波技术在工业和日常生活中已经获得大规模应用，具有很好的工程使用和实践经验。故本系统的运行可靠性更高，技术更加成熟可靠。

[0026] 同时，本发明工艺简单，脱除过程稳定可靠，应用成本较低。产生的反应产物硫酸铵是一种良好的农业肥料，故整个脱除过程没有二次污染。系统的运行可靠，可实现系统的连续运行。

实施方案

[0033] 下面结合附图以及具体实施例对本发明作进一步的说明，但本发明的保护范围并不限于此。

[0034] 来自排放源的含硫化氢的烟气经除尘冷却后，采用臭氧在烟道中预先氧化一部分硫化氢为气态硫酸。微波激发可磁性分离催化剂在微波喷雾反应器4中活化过氧化物产生羟基和硫酸根自由基将余下的硫化氢氧化为气态硫酸。产生的气态硫酸被尾部的喷淋塔5洗涤吸收后产生硫酸溶液。在喷淋塔5中产生的硫酸溶液首先进入催化剂磁力分离塔7中进行磁力分离回收再生。硫酸溶液进入中和塔9产生硫酸铵溶液，最后进入蒸发结晶分离塔10。采用高温烟气余热利用系统蒸发结晶后获得固态硫酸铵肥料。该系统能够实现硫化氢的100％脱除，且脱除过程无二次污染，具有广阔的市场应用前景。

[0035] 本发明的反应过程基本原理：

[0036] 1、臭氧具有很强的氧化性，因此在烟道中投加臭氧后会发生如下反应式(1)的氧化反应。通过该预氧化反应，废气中的H2S会被氧化为气态硫酸：

[0037] 4O3+H2S→H2SO4+4O2 (1)

[0038] 2、微波(MW)激发可磁性分离催化剂(Catalyst)可有效催化分解过氧化物(双氧水﹑过一硫酸氢钾复合盐和过硫酸盐)和臭氧产生高活性的硫酸根自由基和羟基自由基。此外，烟道注入的臭氧与双氧水也可以引发链式反应产生羟基自由基。具体反应过程可通过如下方程(2)-(8)表示。如图1所示，采用电子自旋共振光普仪成功测定到了脱除系统中产生的硫酸根自由基和羟基自由基，从而证实了以上所述的基本原理。

[0039]

[0040]

[0041]

[0042]

[0043]

[0044] 2O3+H2O2→2·OH+3O2 (7)

[0045]

[0046] 3、以上反应(2)-(8)产生的硫酸根自由基和羟基自由基具有超强的氧化性，能够将废气中的H2S最终氧化为气态硫酸。具体过程可用如下反应(9)-(10)表示。

[0047] 2·OH+H2S→H2SO4+H2O (9)

[0048]

[0049] 4、以上氧化产生的气体硫酸可通过尾部的喷淋塔5洗涤吸收后产生可磁性分离催化剂和硫酸的混合溶液。为了重复利用催化剂和实现产物的可资源化利用和避免二次污染，混合溶液在催化剂磁力分离塔7中进行磁力分离以回收再生利用催化剂。剩下的硫溶液进入中和塔9产生硫酸铵溶液。硫酸铵溶液最后进入蒸发结晶分离塔10。采用高温烟气余热利用系统蒸发结晶后获得固态硫酸铵和硝酸铵肥料，从而实现产物的可资源化利用，防止二次污染。

[0050] 如图2所示，本发明所述的微波激发可磁分离性催化剂的硫化氢净化系统，主要包括依次装在烟道上的除尘器1﹑冷却器﹑臭氧供应系统13﹑微波喷雾反应器4﹑喷淋塔5和风机6，所述微波喷雾反应器4内部由石英玻璃隔板16分割成若干个微波磁控管15安装区和溶液喷雾反应区，所述微波磁控管15安装区内安装数个微波磁控管15，所述溶液喷雾反应区内设置多个雾化喷嘴14，所述雾化喷嘴14与溶液/催化剂补充塔11相连，所述雾化喷嘴14与溶液/催化剂补充塔11之间还设置有溶液泵12；每个溶液喷雾反应区均带有烟气出口和烟气入口，所述烟气入口和烟气出口分别经由烟气总入口、烟气总出口与烟道连通；每个微波磁控管15安装区均具有冷却空气入口﹑冷却空气出口，冷却空气入口﹑冷却空气出口分别与冷却空气总入口、冷却空气总出口连通；所述喷淋塔5还依次与催化剂磁力分离塔7﹑汞分离塔
8﹑中和塔9﹑蒸发结晶分离塔10相连，所述除尘器1与冷却器2之间的烟道上设置烟气余热利用旁通管路3引流部分烟气，利用烟气的余热为蒸发结晶分离塔10提供热量；所述催化剂磁力分离塔7还与溶液/催化剂补充塔11相连。

[0051] 如图3、图4所示，所述微波喷雾反应器4的横向和纵向截面均为矩形，溶液喷雾反应区与微波磁控管15安装区依次间隔布置，多个溶液喷雾反应区为并联关系。微波喷雾反应器4中，每个溶液喷雾反应区的宽度b位于0.1m-1.5m之间；微波喷雾反应器4的总宽度W位于0.2m-10m之间；微波磁控管15之间的横向间距a在0.1m-1.2m之间；微波喷雾反应器4的总长度L位于0.2m-9m之间；微波喷雾反应器4的总高度H位于0.2m-9m之间。雾化喷嘴14的横向布置间距为2a，纵向布置间距为1.5a。臭氧添加口与微波喷雾反应器4之间的最佳距离J为0.1m-8m。臭氧的最佳投加浓度在40ppm-600ppm之间。微波喷雾反应器4内的温度应控制在
30-250℃，过氧化物溶液与烟气的有效液气比为0.1-5.0L/m3，过氧化物的有效浓度为
0.01mol/L-2.0mol/L之间，溶液的pH位于0.2-10.8之间，雾化喷嘴14喷出的雾化液滴粒径不大于100微米，微波喷雾反应器4内的微波辐射功率密度为20W/m3-1600W/m3，微波辐射功率密度是指微波喷雾反应器4内微波的输出功率与反应器空塔体积的比值，单位为瓦/立方米。

[0052] 可磁性分离催化剂的投加量按微波喷雾反应器4体积的每立方米投加0.2-8kg，烟气中硫化氢的含量分别不高于50000ppm。所述的可磁性分离催化剂包括三氧化二铁(Fe2O3)﹑四氧化三铁(Fe3O4)﹑以及铁与铜﹑钴﹑锰﹑锌构成的复合金属氧化物，例如CoFe2O4﹑CuFe2O4﹑MnFe2O4﹑ZnFe2O4以及由以上所述两种以上金属氧化物组合形成的多金属复合催化剂。所述的过氧化物是双氧水﹑过硫酸铵﹑过一硫酸氢钾复合盐﹑过硫酸钠和过硫酸钾中的一种或两种以上的混合。

[0053] 实施例1.

[0054] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为80ppm，过一硫酸氢钾复合盐的摩尔浓度为0.1mol/L，溶液pH为3.9，催化剂CoFe2O4的投加量为每立方米0.2kg，微波辐射功率密度为200W/m3，液气比为2L/m3。小试结果为：硫化氢的除效率为62.2％。

[0055] 实施例3.

[0056] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为80ppm，过一硫酸氢钾复合盐的摩尔浓度为0.2mol/L，溶液pH为3.9，催化剂CoFe2O4的投加量为每立方米0.4kg，微波辐射功率密度为200W/m3，液气比为2L/m3。小试结果为：硫化氢的除效率为87.5％。

[0057] 实施例3.

[0058] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为80ppm，过一硫酸氢钾复合盐的摩尔浓度为0.2mol/L，溶液pH为3.9，催化剂CoFe2O4的投加量为每立方米0.4kg，微3 3
波辐射功率密度为500W/m，液气比为3L/m。小试结果为：硫化氢的除效率为100％。

[0059] 实施例4.

[0060] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为100ppm，过硫酸铵的摩尔浓度为0.1mol/L，溶液pH为3.9，催化剂CuFe2O4的投加量为每立方米0.2kg，微波辐射功率3 3
密度为200W/m，液气比为2L/m。小试结果为：硫化氢的除效率为69.9％。

[0061] 实施例5.

[0062] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为100ppm，过硫酸铵的摩尔浓度为0.2mol/L，溶液pH为3.9，催化剂CuFe2O4的投加量为每立方米0.4kg，微波辐射功率3 3
密度为200W/m，液气比为2L/m。小试结果为：硫化氢的除效率为93.4％。

[0063] 实施例6.

[0064] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为100ppm，过硫酸铵的摩尔浓度为0.2mol/L，溶液pH为3.9，催化剂CuFe2O4的投加量为每立方米0.4kg，微波辐射功率密度为500W/m3，液气比为3L/m3。小试结果为：硫化氢的除效率为100％。

[0065] 实施例7.

[0066] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为100ppm，过硫酸铵的摩尔浓度为0.2mol/L，溶液pH为3.9，催化剂MnFe2O4的投加量为每立方米0.2kg，微波辐射功率密度为200W/m3，液气比为2L/m3。小试结果为：硫化氢的除效率为49.3％。

[0067] 实施例8.

[0068] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为100ppm，过硫酸铵的摩尔浓度为0.3mol/L，溶液pH为3.9，催化剂MnFe2O4的投加量为每立方米0.4kg，微波辐射功率密度为200W/m3，液气比为2L/m3。小试结果为：硫化氢的除效率为73.1％。

[0069] 实施例9.

[0070] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为100ppm，过硫酸铵的摩尔浓度为0.5mol/L，溶液pH为3.9，催化剂MnFe2O4的投加量为每立方米0.4kg，微波辐射功率密度为500W/m3，液气比为3L/m3。小试结果为：硫化氢的除效率为93.8％。

[0071] 实施例10.

[0072] 烟气中硫化氢浓度为800ppm，烟气温度为40℃，臭氧浓度为100ppm，过硫酸铵的摩尔浓度为0.8mol/L，溶液pH为3.9，催化剂MnFe2O4的投加量为每立方米0.4kg，微波辐射功率密度为800W/m3，液气比为3L/m3。小试结果为：硫化氢的除效率为100％。

[0073] 经过以上实施例的综合对比可知，实施例3，6和10具有最佳的脱除效果，脱除效率均达到100％，可作为最佳实施例参照使用。

[0074] 所述实施例为本发明的优选的实施方式，但本发明并不限于上述实施方式，在不背离本发明的实质内容的情况下，本领域技术人员能够做出的任何显而易见的改进、替换或变型均属于本发明的保护范围。

附图说明

[0027] 图1为微波激发可磁性分离催化剂催化分解过氧化物系统中的自由基测定：(a)过一硫酸氢钾复合盐，(b)双氧水，(c)过硫酸盐,光谱峰代表硫酸根自由基和羟基自由基.[0028] 图2是本发明系统的工艺流程图.

[0029] 图3是微波喷雾反应器内雾化喷嘴和微波磁控管等关键装置的俯视图。

[0030] 图4是微波喷雾反应器内雾化喷嘴和微波磁控管等关键装置的主视图。

[0031] 图中：

[0032] 1-除尘器，2-冷却器，3-烟气余热利用旁通管路，4-微波喷雾反应器，5-喷淋塔，6-风机，7-催化剂磁力分离塔，8-汞分离塔，9-中和塔，10-蒸发结晶分离塔，11-溶液/催化剂补充塔，12-溶液泵，13-臭氧供应系统，14-雾化喷嘴，15-微波磁控管，16-石英玻璃隔板。

1一种无源式自清洁甲醛去除设备 2一种家用土豆切片设备 3一种美缝剂生产用原料配比装置 4一种用于农业垃圾发电的沼气脱水系统 5一种野外取水装置的瓶体 6一种医疗用雾化给药呼吸机 7一种化妆品生产用乳化机的搅拌机构 8一种喷洒拨散式土壤净化装置 9一种防晒霜制备用分离提纯装置 10热驱动的反渗透装置及方法