首页 > 专利 > 武汉梓强生态科技有限公司 > 一种应用于污水处理的SnO2-MoS2修饰石墨烯气凝胶及其制法专利详情

一种应用于污水处理的SnO2-MoS2修饰石墨烯气凝胶及其制法   0    0

实质审查 查看PDF
专利申请流程有哪些步骤?
专利申请流程图
申请
申请号:指国家知识产权局受理一件专利申请时给予该专利申请的一个标示号码。唯一性原则。
申请日:提出专利申请之日。
2021-01-18
申请公布
申请公布指发明专利申请经初步审查合格后,自申请日(或优先权日)起18个月期满时的公布或根据申请人的请求提前进行的公布。
申请公布号:专利申请过程中,在尚未取得专利授权之前,国家专利局《专利公报》公开专利时的编号。
申请公布日:申请公开的日期,即在专利公报上予以公开的日期。
2021-06-18
授权
授权指对发明专利申请经实质审查没有发现驳回理由,授予发明专利权;或对实用新型或外观设计专利申请经初步审查没有发现驳回理由,授予实用新型专利权或外观设计专利权。
预估到期
发明专利权的期限为二十年,实用新型专利权期限为十年,外观设计专利权期限为十五年,均自申请日起计算。专利届满后法律终止保护。
2041-01-18
基本信息
有效性 实质审查 专利类型 发明专利
申请号 CN202110064258.8 申请日 2021-01-18
公开/公告号 CN112871185A 公开/公告日 2021-06-01
授权日 预估到期日 2041-01-18
申请年 2021年 公开/公告年 2021年
缴费截止日
分类号 B01J27/051B01J27/135B01J31/06B01J31/34B01J35/00C02F1/30C02F101/30 主分类号 B01J27/051
是否联合申请 独立申请 文献类型号 A
独权数量 1 从权数量 9
权利要求数量 10 非专利引证数量 0
引用专利数量 6 被引证专利数量 0
非专利引证
引用专利 EP2377971A1、KR20120118566A、CN205352991U、CN106299270A、CN109569666A、CN109772454A 被引证专利
专利权维持 99 专利申请国编码 CN
专利事件 事务标签 公开、实质审查
申请人信息
申请人 第一申请人
专利权人 武汉梓强生态科技有限公司 当前专利权人 武汉梓强生态科技有限公司
发明人 尹若谷、余丽、张爱娟 第一发明人 尹若谷
地址 湖北省武汉市武汉东湖新技术开发区光谷大道77号金融后台服务中心基地建设项目二期B18栋5层10室 邮编 430000
申请人数量 1 发明人数量 3
申请人所在省 湖北省 申请人所在市 湖北省武汉市
代理人信息
代理机构
专利代理机构是经省专利管理局审核,国家知识产权局批准设立,可以接受委托人的委托,在委托权限范围内以委托人的名义办理专利申请或其他专利事务的服务机构。
深圳峰诚志合知识产权代理有限公司 代理人
专利代理师是代理他人进行专利申请和办理其他专利事务,取得一定资格的人。
李明香
摘要
本发明涉及水处理技术领域,且公开了一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,以石墨烯、二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氯化亚锡、氟化钠、硫代乙酰胺、钼酸钠为原料,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯负载MoS2空心球修饰F掺杂SnO2纳米花,超支化聚酰胺胺功能化石墨烯具有超高的比表面积、丰富的氨基基团和氢键以及大量的空腔结构,有利于吸附更多的甲基橙等有机染料,F掺杂促进SnO2吸收带边红移,拓宽光吸收范围,MoS2与SnO2形成异质结,促进光生电子‑空穴的分离,光生电子与氧气反应生成超氧负离子,空穴与水反应生成羟基自由基,具有强氧化性的超氧负离子、羟基自由基可以将甲基橙等有机染料氧化为小分子物质。
  • 摘要附图
    一种应用于污水处理的SnO2-MoS2修饰石墨烯气凝胶及其制法
  • 说明书附图:[0071]
    一种应用于污水处理的SnO2-MoS2修饰石墨烯气凝胶及其制法
法律状态
序号 法律状态公告日 法律状态 法律状态信息
1 2021-06-18 实质审查的生效 IPC(主分类): B01J 27/051 专利申请号: 202110064258.8 申请日: 2021.01.18
2 2021-06-01 公开
权利要求
权利要求书是申请文件最核心的部分,是申请人向国家申请保护他的发明创造及划定保护范围的文件。
1.一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶制备方法如下:
(1)用二乙烯三胺对石墨烯进行氨基化改性,得到氨基化石墨烯;
(2)向甲醇溶剂中加入二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯,超声分散均匀,进行反应,旋蒸除去溶剂,洗涤并干燥,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯;
(3)向去离子水溶剂中加入氢氧化钠,超声分散均匀,一边超声处理一边滴加氯化亚锡的水溶液,加入氟化钠、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,超声分散均匀,置于反应釜中,进行水热反应,冷却,离心分离,洗涤并干燥,得到氟掺杂氧化锡纳米花;
(4)向去离子水溶剂中加入硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花,超声分散均匀,进行水解反应,加入乙醇促进分散,用稀盐酸沉淀产物,离心分离,洗涤并干燥,将干燥产物置于管式炉中,进行煅烧,冷却,得到二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花;
(5)向去离子水溶剂中加入二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,超声分散均匀,置于反应釜中,进行水热反应,冷冻干燥,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。

2.根据权利要求1所述的一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述步骤(2)中二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯的质量比为10‑
20:15‑30:10。

3.根据权利要求1所述的一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述步骤(2)中反应的条件为在45‑60℃下回流反应6‑9h。

4.根据权利要求1所述的一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述步骤(3)中氢氧化钠、氯化亚锡、氟化钠、十六烷基三甲基溴化铵的质量比为60‑
120:100:0.9‑1.5:120‑200。

5.根据权利要求1所述的一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述步骤(3)中水热反应的条件为在140‑200℃下水热反应24‑32h。

6.根据权利要求1所述的一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述步骤(4)中硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花的质量比为40‑70:15‑30:
100。

7.根据权利要求1所述的一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述步骤(4)中水解反应的条件为在85‑100℃下反应6‑12min。

8.根据权利要求1所述的一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述步骤(4)中煅烧的条件为在氢气氛围中700‑800℃下煅烧0.5‑2h。

9.根据权利要求1所述的一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述步骤(5)中二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯的质量比为3‑6:10。

10.根据权利要求1所述的一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,其特征在于:所述步骤(5)中水热反应的条件为在160‑200℃下水热反应8‑15h。
说明书

技术领域

[0001] 本发明涉及水处理技术领域,具体为一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶及其制法。

背景技术

[0002] 截止目前,全世界的染料种类已经超过10万种,产量每年都超过700万吨,而且仍然在不断地增长,在生产的染料的过程中,往往都会伴随着部分染料的流出,同时在印染的过程中,也会发生染料的流失以及印染废水的排放,造成了严重的环境污染,尤其是如甲基橙等化学结构稳定、抗氧化性强、有毒难降解的酸性偶氮类染料,如果不加以处理直接排放,会严重破坏生态系统,进而危害人类的身体健康,目前,主要的处理方法有吸附法、化学处理法、生物处理法、物理处理法、光催化降解等,其中光催化降解法的能源是太阳光,是一种清洁能源,不会造成二次污染等问题,且光催化降解法具有较高的效率、较低的成本等优点,且光催化降解法可以将甲基橙等有机染料分解为水、二氧化碳等对环境无害的小分子物质,因此在水处理领域广泛应用。
[0003] 光催化降解法的效率主要取决于光催化剂的选择,目前半导体光催化材料ZnO、TiO2、WO3、SnO2等都具有优异的光催化性能,在光催化产氢、降解领域广泛应用,其中n型半导体SnO2具有较宽的禁带宽度、较低的毒性、较好的化学稳定性、较低的成本、优异的光催化活性等优点,在气敏、锂离子电池、光催化等领域广泛应用,但是其光生电子‑空穴易复合、太阳光利用率较低,极大地制约其应用范围,需要对其进行改性处理,元素掺杂可以改善SnO2的综合性能,而p型半导体MoS2具有较窄的禁带宽度、较好的导电性、优良的电化学和光学性能,在锂离子电池、光催化等领域广泛应用,与SnO2复配,显著改善了SnO2的综合性能,但是光催化降解对于染料分子的吸附速率较低,需要对其进行进一步改性,石墨烯具有较大的比表面积、较好的导电性等优点,在锂离子电池、光催化、吸附等领域广泛应用,且可以通过化学改性,进一步提高石墨烯的对甲基橙等有机染料的吸附性能。
[0004] (一)解决的技术问题
[0005] 针对现有技术的不足,本发明提供了一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶及其制法,解决了SnO2光催化剂光生电子‑空穴易复合、太阳光利用率较低、吸附性能较差的问题。
[0006] (二)技术方案
[0007] 为实现上述目的,本发明提供如下技术方案:一种应用于污水处理的 SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,所述应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶制备方法如下:
[0008] (1)用二乙烯三胺对石墨烯进行氨基化改性,得到氨基化石墨烯;
[0009] (2)向三口瓶中加入甲醇溶剂、二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯,超声分散均匀,进行反应,旋蒸除去溶剂,用丙酮洗涤干净并干燥,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯;
[0010] (3)向三口瓶中加入去离子水溶剂、氢氧化钠,超声分散均匀,一边超声处理一边滴加氯化亚锡的水溶液,加入氟化钠、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,超声分散均匀,置于反应釜中,进行水热反应,冷却至室温,离心分离,用去离子水、无水乙醇洗涤干净并干燥,得到氟掺杂氧化锡纳米花;
[0011] (4)向三口瓶中加入去离子水溶剂、硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花,超声分散均匀,进行水解反应,加入乙醇促进分散,用稀盐酸沉淀产物,离心分离,用去离子水洗涤干净并干燥,将干燥产物置于管式炉中,进行煅烧,冷却至室温,得到二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花;
[0012] (5)向三口瓶中加入去离子水溶剂、二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,超声分散均匀,置于反应釜中,进行水热反应,冷冻干燥,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。
[0013] 优选的,所述步骤(2)中二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯的质量比为10‑20:15‑30:10。
[0014] 优选的,所述步骤(2)中反应的条件为在45‑60℃下回流反应6‑9h。
[0015] 优选的,所述步骤(3)中氢氧化钠、氯化亚锡、氟化钠、十六烷基三甲基溴化铵的质量比为60‑120:100:0.9‑1.5:120‑200。
[0016] 优选的,所述步骤(3)中水热反应的条件为在140‑200℃下水热反应 24‑32h。
[0017] 优选的,所述步骤(4)中硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花的质量比为40‑70:15‑30:100。
[0018] 优选的,所述步骤(4)中水解反应的条件为在85‑100℃下反应6‑12min。
[0019] 优选的,所述步骤(4)中煅烧的条件为在氢气氛围中700‑800℃下煅烧 0.5‑2h。
[0020] 优选的,所述步骤(5)中二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯的质量比为3‑6:10。
[0021] 优选的,所述步骤(5)中水热反应的条件为在160‑200℃下水热反应 8‑15h。
[0022] (三)有益的技术效果
[0023] 与现有技术相比,本发明具备以下有益的技术效果:
[0024] 该一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,以氨基化石墨烯为中心点,氨基化石墨烯和二乙烯三胺上的氨基、亚氨基与N,N‑亚甲基双丙烯酰胺上的双键发生2+
Micheal加成反应,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,在碱性环境中,Sn 快速水解生成Sn‑ 2‑
(OH)2,进而被氧化生成Sn(OH)4,进一步与OH反应生成Sn(OH)6 ,经过水热,生成SnO2纳米晶并凝聚成核,进一步在表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵的作用下,沿着表面能降低的作用力方向定向生长形成SnO2纳米片,进一步向其他方向随机成长,从而形成 SnO2纳米花,同时以氟化钠为掺杂源,得到F掺杂SnO2纳米花,SnO2独特的纳米花状形貌,具有超高的比表面积,有利于暴露出光催化降解活性位点,以其为基底,盐酸和高温加速硫代乙酰胺水解生成H2S,进一步与钼酸钠反应在F掺杂SnO2纳米花上原位生长MoSx晶种,进一步在MoSx晶种上沉淀 MoSx,生成MoSx球形纳米颗粒,经过煅烧,MoSx生成MoS2和H2,得到 MoS2空心球修饰F掺杂SnO2纳米花,MoS2独特的空心球状形貌,具有超高的比表面积,有利于暴露出更多的光催化降解活性位点,进一步以超支化聚酰胺胺功能化石墨烯为载体、MoS2空心球修饰F掺杂SnO2纳米花为活性物质,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。
[0025] 该一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,超支化聚酰胺胺功能化石墨烯具有超高的比表面积,有利于暴露出更多吸附活性位点,且超支化聚酰胺胺的分子结构中含有丰富的氨基基团和氢键,进一步暴露出更多的吸附活性位点,同时丰富的氨基在弱酸环境中质子化,使得超支化聚酰胺胺带有更多的正电荷,增大了与带负电荷的甲基橙等有机染料的静电吸引力,且超支化聚酰胺胺具有优良的亲水性,且在发生Micheal加成反应形成超支化聚酰胺胺的过程中形成大量的空腔结构,与石墨烯协同作用,有利于吸附更多的甲基橙等有机染料。
[0026] 该一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,F原子掺杂进 SnO2的晶格中,促进SnO2纳米晶生长,使得SnO2的比表面积进一步增大,同时使得SnO2的吸收带边红移,拓宽了SnO2吸收光的范围,从而提高了SnO2对太阳光的利用率,p型半导体MoS2与n型半导体SnO2形成p‑n异质结结构,使得MoS2和SnO2的接触面的费米能级相同,使得接触面附近的能带发生错位并形成一个内电场,在内电场的作用下,促使光生电子‑空穴穿过接触面进行分离,使得SnO2价带上的空穴转移到MoS2的价带上,而MoS2导带上的光生电子从转移到SnO2的导带上,促进光生电子‑空穴的分离,光生电子与氧气反应生成超氧负离子,空穴与水反应生成羟基自由基,具有强氧化性的超氧负离子、羟基自由基可以将甲基橙等有机染料氧化为小分子物质。

实施方案

[0027] 为实现上述目的,本发明提供如下具体实施方式和实施例:一种应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶制备方法如下:
[0028] (1)用二乙烯三胺对石墨烯进行氨基化改性,得到氨基化石墨烯;
[0029] (2)向三口瓶中加入甲醇溶剂、二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯,三者的质量比为10‑20:15‑30:10,超声分散均匀,在45‑60℃下回流反应6‑9h,旋蒸除去溶剂,用丙酮洗涤干净并干燥,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯;
[0030] (3)向三口瓶中加入去离子水溶剂、氢氧化钠,超声分散均匀,一边超声处理一边滴加氯化亚锡的水溶液,加入氟化钠、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,其中氢氧化钠、氯化亚锡、氟化钠、十六烷基三甲基溴化铵的质量比为60‑120:100:0.9‑1.5:120‑200,超声分散均匀,置于反应釜中,在 140‑200℃下水热反应24‑32h,冷却至室温,离心分离,用去离子水、无水乙醇洗涤干净并干燥,得到氟掺杂氧化锡纳米花;
[0031] (4)向三口瓶中加入去离子水溶剂、硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花,三者的质量比为40‑70:15‑30:100,超声分散均匀,在85‑100℃下进行水解反应6‑12min,加入乙醇促进分散,用稀盐酸沉淀产物,离心分离,用去离子水洗涤干净并干燥,将干燥产物置于管式炉中,在氢气氛围中 700‑800℃下煅烧0.5‑2h,冷却至室温,得到二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花;
[0032] (5)向三口瓶中加入去离子水溶剂、二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,二者的质量比为3‑6:10,超声分散均匀,置于反应釜中,在160‑200℃下水热反应8‑15h,冷冻干燥,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。
[0033] 实施例1
[0034] (1)用二乙烯三胺对石墨烯进行氨基化改性,得到氨基化石墨烯;
[0035] (2)向三口瓶中加入甲醇溶剂、二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯,三者的质量比为10:15:10,超声分散均匀,在45℃下回流反应6h,旋蒸除去溶剂,用丙酮洗涤干净并干燥,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯;
[0036] (3)向三口瓶中加入去离子水溶剂、氢氧化钠,超声分散均匀,一边超声处理一边滴加氯化亚锡的水溶液,加入氟化钠、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,其中氢氧化钠、氯化亚锡、氟化钠、十六烷基三甲基溴化铵的质量比为60:100:0.9:120,超声分散均匀,置于反应釜中,在140℃下水热反应 24h,冷却至室温,离心分离,用去离子水、无水乙醇洗涤干净并干燥,得到氟掺杂氧化锡纳米花;
[0037] (4)向三口瓶中加入去离子水溶剂、硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花,三者的质量比为40:15:100,超声分散均匀,在85℃下进行水解反应6min,加入乙醇促进分散,用稀盐酸沉淀产物,离心分离,用去离子水洗涤干净并干燥,将干燥产物置于管式炉中,在氢气氛围中700℃下煅烧0.5h,冷却至室温,得到二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花;
[0038] (5)向三口瓶中加入去离子水溶剂、二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,二者的质量比为3:10,超声分散均匀,置于反应釜中,在160℃下水热反应8h,冷冻干燥,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。
[0039] 实施例2
[0040] (1)用二乙烯三胺对石墨烯进行氨基化改性,得到氨基化石墨烯;
[0041] (2)向三口瓶中加入甲醇溶剂、二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯,三者的质量比为13.5:20:10,超声分散均匀,在50℃下回流反应7h,旋蒸除去溶剂,用丙酮洗涤干净并干燥,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯;
[0042] (3)向三口瓶中加入去离子水溶剂、氢氧化钠,超声分散均匀,一边超声处理一边滴加氯化亚锡的水溶液,加入氟化钠、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,其中氢氧化钠、氯化亚锡、氟化钠、十六烷基三甲基溴化铵的质量比为80:100:1.1:145,超声分散均匀,置于反应釜中,在160℃下水热反应 27h,冷却至室温,离心分离,用去离子水、无水乙醇洗涤干净并干燥,得到氟掺杂氧化锡纳米花;
[0043] (4)向三口瓶中加入去离子水溶剂、硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花,三者的质量比为50:20:100,超声分散均匀,在90℃下进行水解反应8min,加入乙醇促进分散,用稀盐酸沉淀产物,离心分离,用去离子水洗涤干净并干燥,将干燥产物置于管式炉中,在氢气氛围中735℃下煅烧1h,冷却至室温,得到二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花;
[0044] (5)向三口瓶中加入去离子水溶剂、二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,二者的质量比为4:10,超声分散均匀,置于反应釜中,在170℃下水热反应10.5h,冷冻干燥,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。
[0045] 实施例3
[0046] (1)用二乙烯三胺对石墨烯进行氨基化改性,得到氨基化石墨烯;
[0047] (2)向三口瓶中加入甲醇溶剂、二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯,三者的质量比为17:25:10,超声分散均匀,在55℃下回流反应8h,旋蒸除去溶剂,用丙酮洗涤干净并干燥,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯;
[0048] (3)向三口瓶中加入去离子水溶剂、氢氧化钠,超声分散均匀,一边超声处理一边滴加氯化亚锡的水溶液,加入氟化钠、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,其中氢氧化钠、氯化亚锡、氟化钠、十六烷基三甲基溴化铵的质量比为100:100:1.3:170,超声分散均匀,置于反应釜中,在180℃下水热反应 30h,冷却至室温,离心分离,用去离子水、无水乙醇洗涤干净并干燥,得到氟掺杂氧化锡纳米花;
[0049] (4)向三口瓶中加入去离子水溶剂、硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花,三者的质量比为60:25:100,超声分散均匀,在95℃下进行水解反应10min,加入乙醇促进分散,用稀盐酸沉淀产物,离心分离,用去离子水洗涤干净并干燥,将干燥产物置于管式炉中,在氢气氛围中770℃下煅烧1.5h,冷却至室温,得到二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花;
[0050] (5)向三口瓶中加入去离子水溶剂、二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,二者的质量比为5:10,超声分散均匀,置于反应釜中,在185℃下水热反应13h,冷冻干燥,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。
[0051] 实施例4
[0052] (1)用二乙烯三胺对石墨烯进行氨基化改性,得到氨基化石墨烯;
[0053] (2)向三口瓶中加入甲醇溶剂、二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯,三者的质量比为20:30:10,超声分散均匀,在60℃下回流反应9h,旋蒸除去溶剂,用丙酮洗涤干净并干燥,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯;
[0054] (3)向三口瓶中加入去离子水溶剂、氢氧化钠,超声分散均匀,一边超声处理一边滴加氯化亚锡的水溶液,加入氟化钠、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,其中氢氧化钠、氯化亚锡、氟化钠、十六烷基三甲基溴化铵的质量比为120:100:1.5:200,超声分散均匀,置于反应釜中,在200℃下水热反应 32h,冷却至室温,离心分离,用去离子水、无水乙醇洗涤干净并干燥,得到氟掺杂氧化锡纳米花;
[0055] (4)向三口瓶中加入去离子水溶剂、硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花,三者的质量比为70:30:100,超声分散均匀,在100℃下进行水解反应12min,加入乙醇促进分散,用稀盐酸沉淀产物,离心分离,用去离子水洗涤干净并干燥,将干燥产物置于管式炉中,在氢气氛围中800℃下煅烧2h,冷却至室温,得到二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花;
[0056] (5)向三口瓶中加入去离子水溶剂、二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,二者的质量比为6:10,超声分散均匀,置于反应釜中,在200℃下水热反应15h,冷冻干燥,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。
[0057] 对比例1
[0058] (1)用二乙烯三胺对石墨烯进行氨基化改性,得到氨基化石墨烯;
[0059] (2)向三口瓶中加入甲醇溶剂、二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯,三者的质量比为8:12:10,超声分散均匀,在45℃下回流反应 6h,旋蒸除去溶剂,用丙酮洗涤干净并干燥,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯;
[0060] (3)向三口瓶中加入去离子水溶剂、氢氧化钠,超声分散均匀,一边超声处理一边滴加氯化亚锡的水溶液,加入氟化钠、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,其中氢氧化钠、氯化亚锡、氟化钠、十六烷基三甲基溴化铵的质量比为48:100:0.72:96,超声分散均匀,置于反应釜中,在140℃下水热反应 24h,冷却至室温,离心分离,用去离子水、无水乙醇洗涤干净并干燥,得到氟掺杂氧化锡纳米花;
[0061] (4)向三口瓶中加入去离子水溶剂、硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花,三者的质量比为32:12:100,超声分散均匀,在85℃下进行水解反应6min,加入乙醇促进分散,用稀盐酸沉淀产物,离心分离,用去离子水洗涤干净并干燥,将干燥产物置于管式炉中,在氢气氛围中700℃下煅烧0.5h,冷却至室温,得到二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花;
[0062] (5)向三口瓶中加入去离子水溶剂、二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,二者的质量比为2.4:10,超声分散均匀,置于反应釜中,在160℃下水热反应8h,冷冻干燥,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。
[0063] 对比例2
[0064] (1)用二乙烯三胺对石墨烯进行氨基化改性,得到氨基化石墨烯;
[0065] (2)向三口瓶中加入甲醇溶剂、二乙烯三胺、N,N‑亚甲基双丙烯酰胺、氨基化石墨烯,三者的质量比为24:36:10,超声分散均匀,在60℃下回流反应9h,旋蒸除去溶剂,用丙酮洗涤干净并干燥,得到超支化聚酰胺胺功能化石墨烯;
[0066] (3)向三口瓶中加入去离子水溶剂、氢氧化钠,超声分散均匀,一边超声处理一边滴加氯化亚锡的水溶液,加入氟化钠、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵,其中氢氧化钠、氯化亚锡、氟化钠、十六烷基三甲基溴化铵的质量比为144:100:1.8:240,超声分散均匀,置于反应釜中,在200℃下水热反应 32h,冷却至室温,离心分离,用去离子水、无水乙醇洗涤干净并干燥,得到氟掺杂氧化锡纳米花;
[0067] (4)向三口瓶中加入去离子水溶剂、硫代乙酰胺、钼酸钠、氟掺杂氧化锡纳米花,三者的质量比为84:36:100,超声分散均匀,在100℃下进行水解反应12min,加入乙醇促进分散,用稀盐酸沉淀产物,离心分离,用去离子水洗涤干净并干燥,将干燥产物置于管式炉中,在氢气氛围中800℃下煅烧2h,冷却至室温,得到二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花;
[0068] (5)向三口瓶中加入去离子水溶剂、二硫化钼空心球修饰氟掺杂氧化锡纳米花、超支化聚酰胺胺功能化石墨烯,二者的质量比为7.2:10,超声分散均匀,置于反应釜中,在200℃下水热反应15h,冷冻干燥,得到应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶。
[0069] 分别向50mL质量浓度为20mg/L的甲基橙溶液中加入10mg实施例和对比例中得到的应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,分散均匀,调节溶液的pH为6,在25℃下搅拌90min,离心除去固体,得到降解后溶液,采用L5型紫外可见分光光度计测量溶液中的甲基橙浓度,并计算吸附率。
[0070]
[0071] 分别向50mL质量浓度为20mg/L的甲基橙溶液中加入10mg实施例和对比例中得到的应用于污水处理的SnO2‑MoS2修饰石墨烯气凝胶,分散均匀,调节溶液的pH为6,用500W氙灯照射90min,离心除去固体,得到降解后溶液,采用L5型紫外可见分光光度计测量溶液中的甲基橙浓度,并计算降解率。
[0072]
版权所有:盲专网 ©2023 zlpt.xyz  蜀ICP备2023003576号